декабря 1800 года разбил близ Поцало австрийский корпус и деблокировал окруженную противником дивизию генерала П. Дюпона.
В июле 1801 года первый консул Наполеон Бонапарт назначил Сюше генерал-инспектором пехоты, в 1803-м наградил орденом Почетного легиона, а в 1804-м — командорским крестом этого ордена. С началом кампании 1805 года Сюше был назначен командиром дивизии, входившей в состав 4-го корпуса маршала Н. Сульта (август 1805 года). В октябре 1805 года дивизия Сюше вошла в состав 5-го корпуса маршала Ж. Ланна. Сражаясь в составе главных сил Великой армии, Сюше отличился в сражениях под Ульмом, Голлабрунном и Аустерлицем. За кампанию 1805 года был удостоен высшей награды наполеоновской Франции — Большого креста ордена Почетного легиона. Кроме того, Наполеон пожаловал ему аренду в 20 тыс. франков годового дохода.
Во время войны против Пруссии и России (кампания 1806—1807 годов) Сюше по-прежнему командовал дивизией в корпусе Ланна. Отличился в сражениях при Заафельде, Йене, Пултуске, Голымине и Остроленке. Так, в сражении при Йене, наступая на острие главного удара французской армии, Сюше лично возглавил атаку 17-го легкого полка и взял штурмом деревню Клозевиц — основной опорный пункт противника, где были захвачены 22 пушки и много пленных. В ходе этого боя рядом с ним были убиты или ранены почти все его адъютанты и ординарцы. В сражении при Прейсиш-Эйлау был ранен, но, несмотря на это, вскоре принял участие в сражении при Остроленке.
После заключения Тильзитского мира за заслуги в кампаниях 1806 и 1807 годов Наполеон пожаловал Сюше титул графа Империи (1808). В 1807—1808 годы временно командовал 5-м корпусом, дислоцированным в Силезии. В начале 1808 года повел его в Испанию. Во время осады Сарагосы прикрывал со своей дивизией осадную армию с тыла, а также охранял сообщение с Мадридом. В апреле 1809 года назначен командиром 3-го корпуса французской армии в Испании и получил задачу усмирить Арагон. Активной деятельностью, личным мужеством, справедливостью и строгим соблюдением законности Сюше удалось не только выполнить это трудное поручение, но и приобрести доверие местного населения. В июне 1809 года он разбил вторгшийся в Арагон 20-тысячный испанский корпус генерала Блака. Весной 1810 года Сюше начал свою знаменитую кампанию в Арагоне, Каталонии и Валенсии, продолжавшуюся 4 года и принесшую ему громкую боевую славу. Он последовательно овладел крепостями Лерида, Меквиненца, Тортоса, Таррагона, Сагунто, Валенсия и рядом других, разбил все действовавшие против него войска противника. Осажденную французами крепость Сагунто испанцы пытались освободить от осады, но Сюше 25 октября 1811 года разбил их в ожесточенном сражении. На следующий день гарнизон крепости (2,5 тыс. человек) сдался. В этом сражении находившийся непосредственно в боевых порядках своих войск Сюше был ранен, получив пулевое ранение в плечо, но поля боя не оставил.
Вершиной полководческого мастерства Сюше явилось взятие 9 января 1812 года после 2-месячной осады мощной крепости Валенсия, имевшей на вооружении около 400 орудий. Исчерпав все возможности для продолжения обороны, гарнизон крепости (свыше 19 тыс. человек) капитулировал. В плен сдались 23 генерала и около тысячи офицеров. Чтобы отконвоировать такое количество военнопленных во Францию пришлось задействовать целую пехотную бригаду. Всего же за время боевых действий на Востоке Испании войска Сюше пленили свыше 50 тыс. человек — целую армию!
Восхищенный победами Сюше Наполеон 8 июля 1811 года произвел его в маршалы Франции, а 24 января 1812 года пожаловал ему титул герцога Альбюферского (Альбюфер — селение к югу от Валенсии, где Сюше принял капитуляцию гарнизона крепости Валенсия). Успехи Сюше были тем более разительны на фоне постоянных неудач других французских армий на Пиренейском полуострове.
В знак своего особого доверия к талантливому военачальнику, появление которого явилось для него полной неожиданностью, Наполеон назначил Сюше командующим вновь созданной Арагонской армией и вывел его из подчинения короля Жозефа Бонапарта (старший брат Наполеона), который формально числился главнокомандующим всеми французскими армиями в Испании. Сюше получил право действовать самостоятельно, подчиняясь напрямую императору. И ему удалось добиться, казалось бы, невозможного — покорить и замирить Арагон, Каталонию и Валенсию, т. е. весь Северо-Восток и Восток Испании. Только неудачи французского оружия на других театрах войны принудили Сюше начать общее отступление.
В отличие от других французских армий в Испании, Арагонская армия до самого конца военных действий на Пиренейском полуострове сохраняла воинский порядок и дисциплину, а ее командующий по возможности старался облегчить местному населению бремя войны, жестко спрашивая с подчиненных за имевшие иногда место бесчинства по отношению к нему. Тем самым Сюше снискал его большую признательность, чем вряд ли мог похвастаться любой другой из французских военачальников, в разное время сражавшихся за Пиренеями.
После поражения французов в сражении при Саламанке (22 июля 1812 года) король Иосиф из Мадрида и маршал Сульт из Южной Италии отступили к Валенсии на соединение с Сюше, где привели в порядок свои войска и перешли в наступление на Мадрид. Сам Сюше тем временем успешно сражался против испанских генералов Д. О’Доннеля и Флио, а также их союзника английского генерала Мейтленда, деблокировал осажденную противником крепость Таррагону. Но вскоре военное счастье окончательно изменило французам. После разгрома их главных сил в сражении при Витории (21 июня 1813 года) Сюше был вышужден уйти из Валенсии, оставив гарнизоны в важнейших крепостях этой провинции. В августе 1813 года при Виллафранке он разбил англо-испанский корпус генерала Бентинка, а 14 сентября при Ордале одержал новую победу над противником. Словом, после того как основные силы французов покинули Испанию, Сюше в течение еще полугода продолжал удерживать значительную часть Каталонии. Сосредоточив у Героны остатки своей армии, беспрерывно уменьшавшейся вследствие отправки лучших войск в Германию, а затем — во Францию, он отразил все попытки противника отбросить его за Пиренеи.
В ноябре 1813 года Наполеон произвел Сюше в генерал-полковники гвардейской кавалерии. В начале 1813 года Наполеон забрал из Арагонской армии еще 20 тыс. войск. 25 марта 1814 года Фигерас Сюше принял возвратившегося из французского плена испанского короля Фердинанда VII. Через 2 дня состоялась его передача представителям временного правительства Испании. На берегу реки Флювиа выстроились части Арагонской армии. А с другого берега неслись восторженные крики испанских солдат: «Viva el Rey!», «Да здравствует король!» Фердинанд высказал Сюше ряд комплиментов по поводу хорошего внешнего вида и выправки его войск и даже приказал «за поддержание общественного порядка в Арагоне и Каталонии» сохранить выплату денежной ренты, которую Сюше получал с этих завоеванных территорий.
После передачи испанцам их короля Сюше, имея в своем распоряжении всего 9 тыс. солдат, остался в Испании.
Узнав о падении Наполеона, Сюше признал власть Бурбонов. Король Людовик XVIII назначил его командующим Южной армией (22 апреля 1814 года). В июне 1814 года он получил от короля звание пэра Франции и назначение на должность командующего 10-м военным округом (Тулуза), но осенью 1814 года был переведен на 14-й военный округ (Кан) и награжден орденом Св. Людовика.
Во время «Ста дней» перешел на сторону Наполеона, который назначил его командующим 7-м военным округом (Грешишь), военным губернатором Лиона и пэром Франции.
С началом кампании 1815 года Сюше возглавил небольшую Альпийскую армию, во главе которой вторгся в Савойю, но вскоре под натиском превосходящих сил австрийцев вынужден был отступить к Лиону.
После второго отречения Наполеона заключил с австрийским командованием довольно выгодное соглашение о прекращении военных действий и снова признал власть Бурбонов.
За участие в событиях «Ста дней» был лишен звания пэра и уволен с военной службы. В 1819 году звание пэра ему было возвращено, а в 1820 году король наградил его командорским крестом ордена Св. Людовика и орденом Св. Духа.
Кроме французских наград Сюше имел также высшие степени иностранных орденов: Железной короны (Италия), Железной короны (Австрия) и Св. Генриха (Саксония). Последние годы жизни тяжелобольной маршал провел на юге Франции, где и скончался на 56-м году жизни. По установившейся традиции был похоронен в Париже на кладбище Пер-Лашез, где к тому времени уже нашли свой покой многие из наполеоновских маршалов. Франция увековечила память о маршале Сюше в названии одного из парижских бульваров.
